Þriðji fasi gossins í Eyjafjallajökli stóð frá 5. til 17. maí og einkenndist af aukinni gosvirkni og öskuframleiðslu. Ný kviku innskot áttu sér þá stað sem blönduðust við eldri kísil ríkari kviku, en við það breyttist samsetningu kvikunnar í gosinu og fór gosið úr því að vera Strombólískt yfir í að vera Vúlkanskt. Vúlkönsk gos eru nokkuð kröftug sprengigos og er kvikan í slíkum gosum yfirleitt ísúr. Efsti hluti hraunsins í gosrásinni getur kólnað og myndað tappa, en undir honum vex þrýstingurinn þangað til að tappinn gefur sig. Við það verður sprenging sem þeytir gjósku og gasi upp frá gosstöðinni með miklum hvelli. Sprengingar geta orðið með nokkurra sekúndu millibili og allt upp í nokkrar klukkustundir. Gosmökkurinn í þessum fasa fór upp í allt að 9 km hæð, en var yfirleitt í um 6-7 km hæð. Mikil framleiðsla á fínni ösku sem litaði gosmökkinn gráan. Áætlað er að gjóskuframleiðslan í þessum fasa hafi verið um 150-200 tonn á sekúndu, en hafi farið hæðst upp í 400 tonn á sekúndu, og hraun hætti að renna. Krafturinn í gosinu var nokkuð óstöðugur í þessum fasa en virknin byrjaði smám saman að minnka eftir 11 maí og eftir 18 maí fór verulega að draga úr virkninni. Markar það upphaf fjórða og síðasta fasans.